Toshokan Sensou conta a história de Kasahara Iku, a primeira mulher a se juntar à Força-Tarefa de Bibliotecas. Em um futuro próximo, no Japão, a Lei de Melhoria da Mídia foi imposta à população, censurando todos os livros e mídias. Para combater isso, a Library Defense Force foi criada. Para se protegerem contra a Comissão da Lei de Melhoria da Mídia, todas as principais bibliotecas estão totalmente equipadas com uma Força-Tarefa militar, que assume a responsabilidade de proteger os livros e a liberdade de mídia das pessoas. Este anime segue Iku e seus colegas soldados enquanto eles protegem vários livros e artefatos especiais da opressão da Media Enhancement Law Commission. Uma história de amor, história de guerra e comédia, tudo em um.